Empfehlungen sind schwierig, ich kenne in der Ecke zu viele Varianten. Eine Übersicht meiner Berichte im Forum mit Verlinkung kannst du über meine Website abrufen:
Pyrenäen kreuzquer - Pedalgeist. Die gesamten Pyrenäen Ost/West oder umgekehrt bin ich bereits in drei Varianten geradelt, ein weiteres mal auch fast. Die Tour 2008 enthält u.a. eine Route Bilbao - Côte Vermeille. Näher an Barcelona und deutlich mehr Katalonien bin ich 2014 gefahren und im letzten Jahr (das gibt es aber noch nicht als Bericht). Die 2018er Tour war eine Spezialtour nur im Baskenland, also besonders für Varianten zwischen Bilbao und Bayonne geeignet.
Grundsätzlich solltest du über Prioritäten nachdenken, mehr oder nur Spanien oder Frankreich, wieviele Kammwechsel, ggf. Abstecher in Sackgassen usw., Vorpyrenäen oder nur nahe am Kamm. Manche Route eignen sich nicht zum Durchradeln, z.B. muss man für Andorra mehr Zeit für Sackgassen oder verwinkelte Strecken mitbringen. In den Nationalparks gibt Gegenden, die man nur per Wanderstiefel erleben kann, braucht man einen Ruhetag, oder zumindest einen halben. Die spanischen sind da aufwändiger.
Die spanischen Vorpyreneäen sind grundsätzlich landschaftlich spannneder als die französischen, kann aber kulturell im frz. Vorhof interessanter sein. Fährt man eher hohe Pässe, kommt es auf die Route an. Auf der frz. Seite ist die Gefahr größer eine sportliche Mainstreamroute durchzuhauen, das ist dann landschaftlich nicht die Gourmetklasse. Hautacam musste ich mal wegen Schlechtwetter streichen, Superbagnères war ich noch nie, den Rest kann ich jetzt nicht kommentieren, da ich die Etappen der TdF ja erstmal nachschlagen müsste.
Zum Beobachten lohnen Startorte nicht wirklich, man sollte schon auf einer Passhöhe stehen, Zielorte sind auch am Berg recht schwierig, weil der Andrang oben riesig ist und mehr abgesperrt wird als bei einem durchgehendem Pass. Pyrenäenpässe sind oft recht offen und daher zuschauerfreundlich, so etwa Tourmalet oder Peyeresourde u.a.m. Die Tour habe ich nur einmal richtig erlebt am Galibier (Alpen). Das reicht mir eigentlich, einmal gesehen ist gut, aber nicht der Brüller, viel zu viel Werbeautos, Funktionäre usw., stundenlanges Warten, ggf. in der Kälte. Bei Argelès-Gazost habe ich den Tross achtlos vorbeiziehen lassen und habe im Nebental gewartet, bis die Straße wieder aufgemacht wurde.